论文速读：一例大气压微波等离子体射流的TALIF诊断和分析

本期速读一篇针对大气压微波等离子体射流的双光子激光诱导荧光（TALIF）诊断O原子密度和分析，抽取精华与粉丝共享。

[1] Van Gessel, AFH, Van Grootel, SC, & Bruggeman, PJ (2013). Atomic oxygen TALIF measurements in an atmospheric-pressure microwave plasma jet with in situ xenon calibration. Plasma Sources Science and Technology , 22 (5), 055010

实验原理

TALIF因为其测量的高时间、空间精度成为时下炙手可热的等离子体诊断技术，又由于其对综合知识和实验技术的要求而具有蛮高的门槛。其基本原理是：

使用激光诱导基态原子吸收一个(LIF)或两个光子(LIF)的能量激发到较高能级，之后退激并以释放能量（光子），通过测量高能级原子释放的光信号强度即可计算基态原子密度。

实验设置

实验设置示意图如下，在光泵浦(Pump Laser)中产生一束固定波长的激光，激光通过染色剂(Dye Laser)第一次改变波长，并通过非线性晶体(BBO)倍频二次改变波长得到TALIF实验所需要的波长（本文为255.586nm）。指定波长的激光通过放电区域，等离子体受到激光诱导后产生来自O(3p3P)激发态的光辐射（844.68nm），该辐射在所有的辐射中被单色仪（monochromator）筛选出来并通过光电倍增器（PMT）放大信号并输入计算机得到光信号强度S。

数据处理

计算机收集到的光信号强度S一般可以理论表达为光学常数C1、光子简并度G、光子吸收截面sigma、激光参数C2、辐射/损失比a和基态原子密度n的组合：

S=C1*C2*G*a*sigma*n

实验能够测量得到S，根据实验设备性质可以得到C1和C2，原子物理学理论可以得到G，根据等离子体化学理论可以得到a，为了计算O原子密度n，还需要知道sigma。

sigma很难由实验直接测定，一种常用的解决方法是针对实验气体，选择一种性质相似的稀有气体（本文中为Xe）、在相似的实验条件下再次进行TALIF测试得到光信号强度S'。

S'=C1*C2*G*a'*sigma'*n'

上式中，a'，n'可以通过成熟的化学理论计算得到。将以上两式作比有：

n=n'*(S*/S')*(a'/a)*(sigma'/sigma)

比值(S*/S')，(a'/a)和(sigma'/sigma)均为已知值，由上式即可得到O原子绝对密度。

结果与分析

经过处理后的O原子密度如下图所示，不同微波注入功率下，O原子密度均在10^22m-3数量级，考虑到本文中O2分子数密度为10^22-10^23数量级，O2分子几乎完全解离。

本文所述的大气压微波等离子体放电过程中，O原子主要通过解离激发和与N2分子的熄灭反应产生：

并在与O2分子吸附反应产生臭氧过程中损失。

一些技术细节

本文的主要内容是通过Xe校准O原子TALIF实验，其中涉及很多实验细节，比较重要的有：

（1）Xe受激辐射会产生两种比较强的光辐射，需要根据气压不同加以选择；

（2）对TALIF信号（强度-波长图）处理时，应对信号对应波长曲线做积分而不应仅取峰值。

感谢图卢兹三大LAPLACE实验室的林博士对解读此文所提供的有益指导。

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