论文速读（二）：脉冲放电下N2的解离与能量消耗

工坊近期正在专攻毛细管中快速电离波和后辉光数值模拟，目标是基于文献[1] （Dissociation of Nitrogen in a Pulse Periodic Dielectric Barrier Discharge at Atmospheric Pressure）的反应动力学结果，用二维模型中研究不同能量注入和电场下N2分子离解的能量ε（配合实验为有效产生具有高化学活性N、O原子的方法提供理论支撑）。

大气压下N2分子主要通过以下途径离解：

形成的N(4S)通过三体复合重新形成N2和N2*：

考虑到边界损失：

在N(4S)产生损失平衡时，可以将N(4S)的平衡方程写成如下形式：

上式中ε即电离一个N2分子所需要的能量（eV/atom）。

实验中不难得到W（=UI），N(4S)分子密度需要采用TALIF测量；模拟中，N(4S)则通过包含具体化学过程的零维数值模型直接得到。

各组分密度数值计算结果（线）与实验结果（点）相符：

在此基础上，可以从数值模拟中归纳出最为重要的规律（下图）：

• 电场越高，离解N2分子消耗的能量反而越小；
  

• 电场高于800Td后N2分子离解消耗能量不再减小。

上面的规律对于工程应用的指导意义在于：

• 强调了高电场离解N2具有的经济意义。实际大气压放电中，通过脉冲高压实现强电场离解N2/O2形成活性物质是一条可行道路；

• 为脉冲高压设计提供了上限。E/N在800Td左右即可达到最佳的离解效率（仅针对N2而言）。

该文章中零维模拟的准确性建立在1、已知实验电场和电流2、假定边界损失的基础上。工坊试图使用闭合的二维模型（已知电压即可）在毛细管（均匀）放电中计算击穿与后辉光过程：

利用文献[1]的反应模型，结合二维计算结果，为放电组分的空间分布，放电能量分布和N2离解能量消耗规律提供更多数据，也为更精确的化学反应动力学过程计算（0维或1维）提供初始条件。

【1】Popov, N. A. "Dissociation of nitrogen in a pulse-periodic dielectric barrier discharge at atmospheric pressure." Plasma Physics Reports 39.5 (2013): 420-424.